Who Killed The KLF? gaat over de opkomst en ondergang van de KLF in de jaren '80 en '90 en geeft een inzicht in de geschiedenis van de ongrijpbare dance-act met hits als 3AM Eternal, Justified and Ancient) en America: What Time Is Love?. In een combinatie van archief en reconstructie volgen we ze op wilde roadtrips naar Zweden om "hun excuus aan ABBA aan te bieden", naar Schotse eilanden waar ze de voltallige muziekpers voor wisten te mobiliseren en naar Spanje waar de band een rampzalige, dure film maakt zonder enig plot. Na hun controversiële manier om uit de muziek te stappen, bereikt de film zijn dramatische hoogtepunt met hun grootste en beste (of slechtste) stunt, waarbij ze £ 1 miljoen pond verbranden, vervolgens een auto van een klif af rijden en beloven nooit enige uitleg te geven.
